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时间: 2020年02月19日 19:42 | 来源: 花姑娘的可有 | 编辑: 水子尘 | 阅读: 7993 次

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    【讯】近来,我国科学技能大学合肥微标准物质科学国家试验室教授罗毅领导的研讨小组成员江俊,与微标准物质科学国家试验室教授赵瑾协作,运用第一性原理核算,提出了首个光解水制氢储氢一体化的资料系统规划,该计划具有低本钱、通用性、安全储氢的长处。有关效果以Combining photocatalytic hydrogen generation and capsule storage ingraphene based sandwich structures 为题宣布在《天然-通讯》(NatureCommunications)上。

  氢能经济(Hydrogen economic)是20世纪70年代提出的一个最“完美”的可继续动力计划,以氢为前言(制备、贮存、运送和转化)的一种将来的经济构造想象。以用之不竭的太阳光驱动,把水分解为氢气和氧气。而氢是一种清洗动力,焚烧生成水,不会发作任何污染物,到达环保可再生可继续开展的方针。

  但是,长久以来光解水制氢的开展停滞不前,“氢能经济时代”的大门好像现已封闭。其原因是氢气的搜集和存储上的技能瓶颈按捺了光解水制氢的实践运用。氢气的发作依赖于光生电子和空穴别离迁移到氧化和还原位点,使得二者距离有必要小于电子的平均自由程(约为10~50 nm)。如此短的距离不只致使逆反响的发作无法防止,也增加了别离和搜集氢气的艰难。另一方面,氢气的安全存储是一项长时间的应战。氢气(H2)与氧气(O2)混合很容易发作反响,发作爆破,非常风险。而常用的高压液化后金属储氢本钱高,运用不方便。因而,在开宣布低本钱搜集氢气和安全储氢的处理计划之前,太阳能光解水制氢无法得以有用地大规模运用。

  对于光解水制氢过程中的逆反响严峻、氢气难别离和存储的疑问,研讨人员从英国科学家安德烈·海姆爵士(诺贝尔奖获得者)和我国科大教授吴恒安的研讨工作得到启示:石墨烯能够阻隔一切气体和液体,缺对质子能够“网开一面”,大方放行。运用这一大天然给质子开的“方便之门”,江俊等规划了一种二维碳氮资料与石墨烯基资料复合的三明治构造。

  江俊课题组长时间深耕于光催化系统规划与模仿范畴,聚集于电子运动这一要害主线,经过构造规划精准调控资料系统中的电子被激起后演化做法(J. Phys. Chem. Lett. 2016,7,1750; J. Am. Chem. Soc.2016,128,8928; Angew Chem. Int. Ed. 2016,55, 6396; Angew Chem. Int. Ed. 2015, 54, 11495),提出了一系列在试验中证实卓有成效的光催化系统规划。而在这次的三明治构造系统中,碳氮资料夹在两层官能团润饰的石墨烯中。第一性原理核算标明,这一系统能够一起吸收紫外光和可见光,运用太阳光能发作激子,光生激子敏捷别离构成高能电子和空穴并别离迁移到中心的碳氮资料和外层的石墨烯资料上。而吸附在石墨烯基资料活性位点上的水分子在光生空穴的协助下,发作裂解,发作质子。这些发作的质子受碳氮资料上内建静电场(如图偶极矩所示)驱动,可穿透石墨烯资料,运动到内部的二维碳氮资料上,而且遇到电子后反响发作氢气。因为石墨烯仅有放行的只是是氢原子(质子),而光解水发作的氢气不能穿透石墨烯资料,致使光解水发作的氢气分子将被安全地保留在三明治复合系统内;一起O2,OH等系统也无法进入复合系统,按捺了逆反响的发作,完成了高储氢率下的安全储氢。

  这一研讨系统以较低的本钱,奇妙地按捺了光解水制氢的逆反响发作,完成了氢气的有用提纯,是首个安全制氢与储氢一体化的规划。文中所报导的三明治复合系统将不只仅局限于石墨烯和碳氮资料,别的经官能团润饰的sp2杂化碳资料(如富勒烯、碳纳米管等)和光催化剂也能够用于这一复合系统中。这将为完成太阳能裂解水转换为氢能,以及氢能的大规模运用处理最艰难的氢气别离和安全存储运送两个瓶颈疑问,为再次发动“氢能经济时代”打开了大门。


(水子尘编辑《花姑娘的可有》2020年02月19日 19:42 )

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